研究背景：

钙钛矿材料从2009年被研发制备出钙钛矿太阳能电池以来，基于其优异的光学特性，经过短短十余年的发展，钙钛矿太阳能电池（PSCs）的效率从最初的3.8%已经突破了目前的25%，是具有取代传统硅太阳能电池潜力的明星光电材料，也是助力我国实现双碳目标的重要研究领域。PSCs虽然早已被认为是未来商业光伏有潜力的替代者，但是其稳定性问题一直都是产业化面临的关键瓶颈问题。研究领域中针对其稳定性的提升已经在表面钝化、器件封装、器件结构设计等多个方面做出了大量的尝试。2D钙钛矿因为内部具有长铵链的空间隔离层，相比较于常规使用的3D钙钛矿具有卓越的水氧条件下的稳定性，因此2D/3D钙钛矿结构也被大量的研究用来提升器件的稳定性。然而，2D钙钛矿的使用虽然增加了稳定性，但其空间层的存在也抑制了载流子的传输，并且一般2D钙钛矿厚度、n值无法控制，在增强稳定性的同时必定会牺牲一部分的效率，无法真正的实现效率和稳定性的同时优化。

成果介绍：

本文的研究者通过使用溶剂工程工艺实现了对2D钙钛矿和3D钙钛矿溶解性的控制。发现如MeCN、TMS等溶剂DN值和介电常数在一定范围内会形成对2D钙钛矿和3D钙钛矿不同的溶解度，也显示了不同溶剂对不同n值钙钛矿的溶解度差异，研究表明n值越高，其晶体结构和化学组成和3D约越相似，溶解度就越低。通过选取合适的溶剂实现了2D/3D钙钛矿的双层堆栈结构制备，如图1所示。

图1 2D/3D钙钛矿制备流程示意图

通过XRD、UV-Vis、GIWAXS、PL等测试显示了上层的2D钙钛矿薄膜具有纯结晶相，而不是多混杂n值或者不可控混杂n值的2D钙钛矿，实现了对2D钙钛矿结晶相纯度的调控。后续通过TOF-SIMS、GIWAXS、HRTEM等表征了2D/3D异质结的界面结构，发现2D钙钛矿层厚度约为50 nm，明显区别于通常的表面钝化工艺。通过对半导体光伏器件的能带设计和结构调整，实现了制备的2D/3D钙钛矿光伏器件显示了T₉₉＞2000小时的超强稳定性，解决了领域内对效率和稳定性提升的关键问题，如图2所示。

图2 器件性能及稳定性表征

本研究由美国莱斯大学材料学院及化工学院的A.D Mohite教授和来自法国国立雷恩应用科学研究院的Jacky Even教授主导，参与单位包括美国西北大学、华盛顿大学、美国阿贡国家实验室等多个知名学术研究院所。我校机械与电气工程学院王亚飞特聘副教授作为排名第二作者，主要进行该工作中溶剂工程工艺的研发，广州大学作为本项研究的第三参与单位。

文章DOI：https://www.science.org/doi/10.1126/science.abq7652